Моделирование геометрии полиенов в основном электронном состоянии

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

Рассмотрена точность описания геометрии полиенов в их основном электронном состоянии различными методами. Для достижения высокой точности предложено использовать метод SCS-MP2 с учетом корреляции всех электронов, включая остовные, и с использованием атомного базиса cc-pwCVTZ. Показано, что при использовании этого подхода ошибки в длинах C–C-связей не превышают 0.003 Å. Использование приближений RIJCOSX и DLPNO ускоряет расчеты без значимого увеличения ошибок длин связей, но позволяет использовать предложенный подход для описания таких крупных систем как каротиноиды.

Full Text

Restricted Access

About the authors

В. В. Поддубный

Московский государственного университета имени М. В. Ломоносова

Author for correspondence.
Email: vvpoddubnyy@gmail.com

Химический факультет

Russian Federation, 119991, Москва

И. О. Глебов

Московский государственного университета имени М. В. Ломоносова

Email: vvpoddubnyy@gmail.com

Химический факультет

Russian Federation, 119991, Москва

References

  1. Frank H.A., Cogdell R.J. // Photochem Photobiol. 1996. V. 63. P. 257. https://doi.org/10.1111/j.1751-1097.1996.tb03022.x
  2. Ruban A.V. // Plant Physiol. 2016. V. 170. P. 1903. https://doi.org/10.1104/pp.15.01935
  3. Wehling A., Walla P.J. // Photosynth Res. 2006. V. 90. P. 101. https://doi.org/10.1007/s11120-006-9088-2
  4. Kozlov M.I, Poddubnyy V.V. // J. Phys. Chem. B. 2020. V.124. P. 5780. https://doi.org/10.1021/acs.jpcb.0c02511
  5. Khokhlov D., Belov A. // J. Phys. Chem. A. 2022. V.126. P. 4376. https://doi.org/10.1021/acs.jpca.2c02485
  6. Harmony M.D. // J. Chem. Phys. 1990. V. 93. P. 7522. https://doi.org/10.1063/1.459380
  7. Puzzarini C., Taylor P.R. // J. Chem. Phys. 2005. V. 122. P. 54315. http://dx.doi.org/10.1063/1.1830437
  8. Craig N.C., Demaison J., Groner P., et al. // J. Phys. Chem. A. 2015. V. 119. P. 195. http://dx.doi.org/10.1021/jp510237h
  9. Feller D., Craig N.C. // Ibid. 2009. V. 113. P. 1601. http://dx.doi.org/10.1021/jp8095709
  10. Barborini M., Guidoni L. // J. Chem. Theory Comput. 2015. V. 11. P. 508. https://doi.org/10.1021/ct501157f
  11. Kupka T., Buczek A., Broda M.A, et al. // J. Mol. Model. 2016. V. 22. P. 101. http://dx.doi.org/10.1007/s00894-016-2969-1
  12. Djebaili A., Labidi N.S. // J. Saudi Chem. Soc. 2012. V. 16. P. 437. http://dx.doi.org/10.1016/j.jscs.2011.09.009
  13. Salzner U., Aydin A. // J. Chem. Theory Comput. 2011. V. 7. P. 2568. http://dx.doi.org/10.1021/ct2003447
  14. Donohoo-Vallett P.J., Bragg A.E. // J. Phys. Chem. B. 2015. V. 119. P. 3583. http://dx.doi.org/10.1021/jp512693e
  15. Baughman R.H., Kohler B.E., Levy I.J., Spangler C. // Synth Met. 1985. V. 11. P. 37. http://dx.doi.org/10.1016/0379-6779(85)90172-9
  16. Wykes M., Su N.Q., Xu X., et al. // J. Chem. Theory Comput. 2015. V. 11. P. 832. http://dx.doi.org/10.1021/ct500986b
  17. Jacquemin D., Adamo C. // Ibid. 2011. V. 7. P. 369. http://dx.doi.org/10.1021/ct1006532
  18. Neese F. // Wiley Interdiscip. Rev. Comput. Mol. Sci. 2012. V. 2. P. 73. http://dx.doi.org/10.1002/wcms.81
  19. Neese F. // Ibid. 2022. V. 12. http://dx.doi.org/10.1002/wcms.1606
  20. Berry R.J., Harmony M.D. // Struct. Chem. 1990. V.1. P. 49. http://dx.doi.org/10.1007/BF00675784
  21. Vogt N., Vogt J. Structure Data of Free Polyatomic Molecules. 1st ed. Cham, Switzerland: Springer Nature; 2020. http://dx.doi.org/10.1007/978-3-030-29430-4
  22. Neese F., Schwabe T., Kossmann S., et al. // J. Chem. Theory Comput. 2009. V. 5. P. 3060. http://dx.doi.org/10.1021/ct9003299
  23. Fink R.F. // J. Chem. Phys. 2016. V. 145. P. 184101. http://dx.doi.org/10.1063/1.4966689
  24. Fink R.F. // Ibid. 2010. V. 133. P. 174113. http://dx.doi.org/10.1063/1.3503041
  25. Neese F., Wennmohs F., Hansen A., Becker U. // Chem Phys. 2009. V. 356. P. 98. http://dx.doi.org/10.1016/j.chemphys.2008.10.036
  26. Pinski P., Riplinger C., Valeev E.F., Neese F. // J. Chem. Phys. 2015. V. 143. P. 034108. http://dx.doi.org/10.1063/1.4926879

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download
2. Fig. 1. Errors of C-C bond lengths in ethane calculated using FC-MP2 and FC-CCSD(T) compared to the experimental one [6].

Download (65KB)
Indexing metadata
3. Fig. 2. Errors of the C-C double bond lengths in ethylene calculated using FC-MP2 and FC-CCSD(T) compared to the experimental one [20].

Download (69KB)
Indexing metadata
4. Fig. 3. Errors in the bond lengths of polyenes calculated using FC-MP2/def2-TZVP compared to those calculated using AE-CCSD(T)/CBS [8,9].

Download (47KB)
Indexing metadata
5. Fig. 4. Errors in bond lengths in hexatriene-1,3,5 calculated using different approaches in the frozen-core approximation, compared with semi-experimental data [8].

Download (77KB)
Indexing metadata
6. Fig. 5. Bond length errors in hexatriene-1,3,5 calculated using different approaches with and without the frozen backbone approximation, compared with semi-experimental data [8].

Download (91KB)
Indexing metadata
7. Fig. 6. Errors in the lengths of C–C bonds in ethane (a) and ethylene (b), calculated using different approaches, compared with experimental ones [6, 20].

Download (197KB)
Indexing metadata
8. Fig. 7. Errors in the bond lengths of polyenes calculated using AE-SCS-MP2/cc-pwCVTZ compared to those calculated using AE-CCSD(T)/CBS [8,9].

Download (87KB)
Indexing metadata
9. Fig. 8. Differences in 10-ene bond lengths obtained with and without using the RIJCOSX and DLPNO approximations.

Download (130KB)
Indexing metadata

Copyright (c) 2024 Russian Academy of Sciences